Преодоление ограничений, связанных с согласованием кристаллических решеток: представлены переносимые лазеры на основе микрорезонаторов из CsPbBr₃ 

Преодоление ограничений, связанных с согласованием кристаллических решеток: представлены переносимые лазеры на основе микрорезонаторов из CsPbBr₃

Исследователи использовали трубчатую печь для выращивания монокристаллических тонких пленок CsPbBr₃ методом парофазной эпитаксии. Слюда, обладающая двумерной слоистой структурой, позволяет осуществлять ван-дер-ваальсову эпитаксию с трехмерной решеткой CsPbBr₃, тем самым снижая зависимость процесса роста от условий согласования кристаллических решеток. Методом сканирующей электронной микроскопии (СЭМ) была выявлена ​​гладкая поверхность и однородная морфология на участке площадью примерно 500 × 500 мкм² при толщине пленки около 368 нм. Анализ методами просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения (HRTEM), дифракции электронов на выбранном участке (SAED) и рентгеновской дифракции (XRD) подтвердил монокристаллическую природу пленки и ее преимущественную ориентацию вдоль направления (001).

При возбуждении непрерывным лазерным излучением с длиной волны 405 нм пленка демонстрировала пик фотолюминесценции на 523,2 нм с полной шириной на полувысоте (FWHM) 15,9 нм; пик экситонного поглощения в спектре наблюдался на 517,5 нм, что соответствует стоксову сдвигу 5,7 нм. Аппроксимация данных по модели Эллиотта позволила определить оптическую ширину запрещенной зоны (2,43 эВ) и энергию связи экситона (около 36 мэВ). Энергия Урбаха для пленки составила 16 ± 1 мэВ (без дополнительной пассивации), что свидетельствует о высоком кристаллическом качестве материала. Измерения фотолюминесценции с временным разрешением показали, что среднее время жизни носителей заряда (взвешенное по интенсивности) составляет 34,3 нс (рис. 2).

Команда также оценила оптическое усиление в пленке, используя методы усиленного спонтанного излучения (ASE) и измерения с варьируемой длиной полосы возбуждения. Четкий пик ASE наблюдался на длине волны около 540 нм при пороге возбуждения порядка 20 мкВт; коэффициент чистого оптического усиления, определенный при мощности возбуждения 40 мкВт, составил примерно 338,8 см⁻¹, что подтверждает эффективность эпитаксиальной пленки в качестве активной среды для микролазеров (рис. 3). Из-за различия коэффициентов теплового расширения пленки CsPbBr₃ и подложки из слюды возникающие при охлаждении термические напряжения приводили к образованию трещин. Благодаря значительному контрасту показателей преломления воздуха и CsPbBr₃, стенки трещины действуют как отражающие границы, формируя самоорганизованный резонатор Фабри-Перо. При возбуждении импульсным лазером с длиной волны 355 нм излучение концентрируется в области трещины; по мере роста энергии накачки на фоне широкополосного спонтанного излучения появляются резкие пики лазерной генерации, а порог генерации составляет 62,4 мкДж/см².

Для резонаторов, образованных трещинами разной длины, расстояние между продольными модами уменьшается с увеличением длины резонатора; зависимость этого расстояния от величины, обратной длине резонатора, носит линейный характер, что согласуется с моделью резонатора Фабри-Перо. Анализ наклона этой зависимости позволяет определить групповой показатель преломления тонкой пленки CsPbBr₃ (около 4,7) и добротность резонатора (около 2993). Поляризационные измерения показывают, что направление наиболее интенсивной генерации совпадает с осью резонатора, заданной трещиной, а степень поляризации составляет примерно 0,92 (рис. 4).

Для проверки возможности создания лазерных резонаторов в эпитаксиальных тонких пленках исследователи изготовили микрорезонаторы круглой формы диаметром около 5 мкм методом травления сфокусированным ионным пучком. Изображения, полученные методом флуоресцентной микроскопии, демонстрируют, что излучение концентрируется преимущественно у краев микрорезонатора; аналогичным образом моделирование методом конечных разностей во временной области (FDTD) показывает распределение полей мод шепчущей галереи вдоль периферии резонатора, что свидетельствует об эффективном оптическом ограничении света внутри микродиска. При увеличении энергии накачки на фоне фотолюминесценции появляются многочисленные резкие пики, указывающие на переход от спонтанного излучения к вынужденному. Порог генерации составляет около 81 мкДж/см², а добротность — около 2700. Авторы связывают несколько более высокий порог (по сравнению с резонатором Фабри-Перо, образованным естественной трещиной) с дополнительными потерями на поглощение и отражение излучения накачки (355 нм), обусловленными наличием тонкого слоя платины на поверхности микродиска. Измерения с анализом поляризации дополнительно показывают, что два характерных лазерных моды демонстрируют практически ортогональные распределения поляризации, близкие к TE- и TM-типам (рис. 5).

Для решения проблем совместимости на гетерогенной границе раздела между тонкой пленкой перовскита и кремниевой фотонной платформой исследователи применили метод переноса с использованием термоотслаивающейся ленты. Слабые ван-дер-ваальсовы взаимодействия между слоями слюды позволяют отслаивать и переносить тонкие пленки CsPbBr3 на другие подложки, включая кремний. Результаты атомно-силовой микроскопии, а также измерений стационарной и времяразрешенной фотолюминесценции указывают на то, что шероховатость поверхности, спектры излучения и динамика рекомбинации носителей заряда остаются практически неизменными после переноса.

Ключевые характеристики микрорезонатора — такие как зависимость интенсивности выходного излучения от входного, сужение спектральной линии и излом на пороговой характеристике — сохраняются после переноса, а распределение добротности по массивам микродисков остается сопоставимым. Наблюдается небольшое красное смещение пика лазерного излучения, обусловленное главным образом более высоким показателем преломления кремниевой подложки по сравнению со слюдой, что изменяет взаимодействие затухающего поля на нижней границе раздела и эффективный показатель преломления. При непрерывном импульсном возбуждении на длине волны 355 нм в течение 240 минут перенесенные устройства демонстрируют стабильность интенсивности излучения, положения пика и формы спектра (рис. 6).

В данной работе в качестве активной среды используются тонкие пленки CsPbBr3, выращенные методом парофазной эпитаксии на слюде; это позволило получить низкую энергию Урбаха (16 ± 1 мэВ) и чистое оптическое усиление 338,8 см⁻¹ без дополнительной пассивации, а также продемонстрировать лазерную генерацию как в резонаторе Фабри-Перо (обусловленную естественными трещинами), так и в режиме шепчущей галереи в микродисках. Использование термоотслаивающейся ленты для переноса также доказывает возможность переноса предварительно сформированных микрорезонаторов с ростовой подложки на кремний с эффективным сохранением их морфологии, мод резонатора и характеристик лазерной генерации. Этот подход, сочетающий высококачественный рост и гетерогенную интеграцию, служит экспериментальным подтверждением возможности будущей интеграции перовскитных микролазеров в фотонные системы на основе кремния.